Психологический портрет Пунина в историко-литературном контексте оставил искусствовед Всеволод Петров:

«Николай Николаевич Пунин был похож на портрет Тютчева. Это сходство замечали окружающие: А.А.Ахматова рассказывала, что когда, еще в двадцатых годах, она приехала в Москву с Пуниным и они вместе появились в каком-то литературном доме, поэт Н.Н.Асеев первый заметил и эффектно возвестил хозяевам их приход: "Ахматова и с ней молодой Тютчев!"

С годами это сходство становилось все более очевидным: большой покатый лоб, нервное лицо, редкие, всегда чуть всклокоченные волосы, слегка отвислые щеки, очки.

Сходство, я думаю, не ограничивалось одной лишь внешностью; за ним угадывалось какоето духовное родство.

Оба – великий поэт и замечательный критик – были романтиками.

Оба более всего на свете любили искусство, но вместе с тем стремились быть, в какой-то степени, политическими мыслителями.

…Самой характерной чертой Пунина я назвал бы постоянное и сильное душевное напряжение. Можно было предположить, что в его сознании никогда не прекращается какая-то трудная и тревожная внутренняя работа. Он всегда казался взволнованным. Напряжение находило выход в нервном тике, который часто передергивал его лицо…»

Студенты же боготворили своего профессора: «Культ Пунина был частью, "подкультом" Искусства, ну, скажем, наподобие почитания Моисея в иудаизме, — пишет Борис Бернштейн. — В наших глазах Пунин был пророком, посвященным, жрецом Искусства – не по должности, не по многознанию, а по дарованному ему откровению и благодати. Он был там, в сакральном пространстве, куда нам, смотри – не смотри, учи – не учи, читай – не читай, входа нет, хорошо уже то, что мы можем слышать его речи – оттуда. Мы слушали эти речи, где бы он их ни произносил, кому бы ни предназначался курс, была ли это лекция, семинар или что другое, внеакадемическое, — мы бежали на звук пунинского голоса».

«Он удивительно понимает стихи, — говорила Ахматова. — Он так же хорошо слышит стихи, как видит картины». Вероятно, Пунин лучше других понимал Ахматову, потому их союз и оказался так долог.

Но для молодого Льва Пунин остался холодным и неприятным человеком: «Морду надо бы набить прохвосту», — писал Лев Николаевич много лет спустя, когда Пунина уже не было в живых. Гумилев будет проклинать Пунина до конца своих дней.

В дневниках Пунина имя Левы встречается нечасто, Пунин пишет о нем немного и довольно сдержанно: «Лева Гумилев проехал на фронт», «приехал с фронта Лева Гумилев». И так почти все записи о Льве. Поразительная для нервного и впечатлительного Пунина невозмутимость. И это тот самый Пунин, что будет долго и горестно оплакивать безвременную кончину кошки Андромеды!

Отношения усугубляла и скупость Пунина, известная нам не только по запискам Лидии Чуковской, интервью Льва Гумилева и мемуарам Эммы Герштейн, но и вот по этому документу.

6 сентября 1921 года Пунина, тогда комиссара Русского музея, освободили из-под стражи. Казалось бы, вырваться из застенков ЧК, где только что погиб Николай Гумилев, уже само по себе величайшее счастье. Но счастье Пунина было омрачено одним обстоятельством, о котором он поведал в своем заявлении к члену Петросовета товарищу Богданову:

«При освобождении 6 сентября мне не были возвращены подтяжки, так как их не могли разыскать. Вами было дано обещание разыскать их к пятнице 9-го. Если они разыскались, прошу выдать. На подтяжках имеется надпись "Пунин" (камера 32)».

Случай, достойный пера Зощенко. И вот этот человек еще до приезда Левы содержал дочку и двух жен.

С осени 1929-го на попечении Пунина оказался взрослеющий юноша, совершенно ему чуждый. Как же он мог относиться к Леве, который, даже переселившись к своему другу Акселю Бекману, продолжал столоваться у Пунина? Эти обеды назывались «кормление зверей».

На обед приходили и гости – Павел Лукницкий или приехавшая в Ленинград Эмма Герштейн. Прогнать их было нельзя, но денег на широкое застолье не хватало, а потому «…Николай Николаевич угрожающе рычал (ему казалось, что Лукницкий и Лева брали с блюда слишком большие куски жаркого): "Павлик! Лева!"».

Неожиданное для профессора изящных искусств сочетание рачительности с природной экспансивностью не раз становилось поводом для шуток. Николай Харджиев прозвал Пунина «сумасшедшим завхозом».

К 1937 году, когда Ахматова лишилась своей персональной пенсии, которую прежде получала «за заслуги перед русской литературой», отношения стали еще хуже. Атмосфера в Фонтанном доме была перенасыщена электричеством. Николай Николаевич сидел в красном халате и раскладывал пасьянс. Анна Евгеньевна подавала реплики («как ножом отрежет», по словам Герштейн), от которых, вероятно, вздрагивали даже гости. «"А за такие слова вам дадут десять лет", — раздался мрачный голос Анны Евгеньевны с другого конца стола».