Идеологический прессинг все усиливался. Сохранить научный уровень исследований становилось все труднее. Работа Смирнова в области педологии и психотехники, в частности его книга «Психология ребенка и подростка», подверглась критике (отголоски этой критики проявлялись даже в связи с критикой вейсманизма-морганизма после сессии ВАСХНИЛ в 1948 г.). В такой ситуации Смирнов решил прекратить работу в этой области.

В январе 1933 г. Смирнов вернулся в Институт психологии и не расставался с ним до конца жизни.

После постановления ЦК ВКП(б) «О педологических извращениях в системе наркомпросов» (1936) Смирнов не мог избежать «покаяния» и вынужден был выступать с критикой «педологических извращений» в школе, связанных, в частности, с использованием работ Э.Торндайка и Ч.Спирмена. Некоторое время после этого он занимался изучением психологических проблем преподавания математики в начальной школе, а с 1938 г., став заведующим лабораторией памяти, заложил прочные основы многолетних исследований мнемических процессов.

Первая его крупная работа в области психологии памяти, основанная на обширном экспериментальном материале, была посвящена популярной в конце 30-х гг. проблеме ретроактивного торможения. Анализ существующих теорий ретроактивного торможения привел его к выводу, что основной проблемой, требующей дальнейшего исследования, является зависимость ретроактивного торможения от содержания предшествующей и последующей деятельности. В качестве предмета своего исследования он избрал вопрос о значении сходства обеих деятельностей и о роли трудности последующей деятельности в развитии ретроактивного торможения. В итоге исследования он показал, что величина ретроактивного торможения снижается по мере уменьшения сходства между предыдущей и последующей деятельностью. Не менее существенную роль играет степень трудности последующей деятельности. Результаты работ Смирнова не только выясняли важные моменты в постижении механизмов психической деятельности, но и помогали в организации всякой практической работы, связанной с заучиванием. Впоследствии Смирнов развернул широкую программу исследований по психологии памяти на основе деятельностного подхода.

В период Великой Отечественной войны, наряду с выполнением задач, диктовавшихся условиями военного времени, Смирнов продолжал научно-исследовательскую и преподавательскую работу. С 1941 г. (до 1952 г.) он был профессором МГУ. В связи с созданием Академии педагогических наук РСФСР Смирнов 11 марта 1944 г. был утвержден ее членом корреспондентом. В апреле 1944 г. он стал заместителем директора Института психологии АПН РСФСР, а 5 июля 1945 г. был утвержден в качестве директора института. 20 февраля 1947 г. его избрали действительным членом АПН РСФСР (в дальнейшем он избирался членом президиума академии и некоторое время исполнял обязанности вице-президента).

Основные научные интересы Смирнова в этот период были сосредоточены на исследовании влияния направленности и характера деятельности на запоминание и определении роли процессов мышления в запоминании. К концу 40-х гг. он завершил фундаментальный труд по психологии запоминания.

Среди множества проблем психологии запоминания Смирнов избрал три круга вопросов: соотношение двух основных видов запоминания – произвольного и непроизвольного; осмысленность запоминания, особенности мыслительных процессов при запоминании; значение и функции повторения в процессе заучивания.

Характеризуя произвольное запоминание, Смирнов рассмотрел различные виды мнемической направленности (на точность, полноту, последовательность, прочность запоминания), их источники и их влияние на результативность запоминания. Не обошел он вниманием и проблему мотивов запоминания, их значения для его продуктивности. В ходе анализа процессов непроизвольного запоминания он убедительно продемонстрировал его зависимость от направленности деятельности, от ее содержания и характера. Проведя сопоставительный анализ произвольного и непроизвольного запоминания, Смирнов выявил условия, при которых проявляются преимущества каждого их них, отметил возрастные различия в их соотношении, показал их постоянную взаимосвязь в реальной жизненной практике человека. Полученные данные позволили сформулировать общую закономерность соотношения произвольного и непроизвольного запоминания: преимущество того или другого вида запоминания зависит от степени его соответствия цели деятельности, от степени интеллектуальной активности, определяемой характером деятельности.

Исследуя особенности мыслительных процессов при запоминании, Смирнов получил большой экспериментальный материал, подтверждающий двусторонний характер взаимоотношения процессов памяти и мышления, их взаимовлияние. Под этим углом зрения он рассмотрел роль понимания в запоминании, показал возможность как положительного, так и отрицательного их взаимодействия, выявил возрастную динамику в развитии этих процессов. Благодаря этому исследованию проблема осмысленности запоминания наполнилась живым, конкретным содержанием, получила выход в реальную педагогическую практику.

Монография Смирнова «Психология запоминания» (1948) стоит в ряду фундаментальных исследований, имеющих непреходящую научную ценность и получивших мировое признание.

В январе 1949 г. Смирнову было присвоено ученое звание профессора, а в феврале 1951 ВАК утвердил его в ученой степени доктора педагогических наук (по психологии). В 1958 г. он получил звание заслуженного деятеля науки РСФСР.

В 50-е гг. характер деятельности Смирнова несколько изменился. Помимо научной работы он должен был много внимания уделять научно-организационной деятельности. Положение обязывало его уделять внимание не только свои профессиональным интересам, но и проблемам, важным для всей психологической науки того времени. В частности после Павловской сессии двух академий (1950) перед психологией встала сложная задача: не вступая в открытую конфронтацию с идеологической линией (что в те годы было исключено), сохранить в то же время «свое лицо», отстоять свою самостоятельность, найти приемлемое русло исследований. И в этом немалую роль сыграл Смирнов.