За период с 1961 по 1965 год Демьяненко снялся на разных киностудиях в нескольких картинах, однако лишь три из них можно записать в актив его удач: комедия-сказка "Каин XVIII" (1963), приключенческий фильм "Сотрудник ЧК" (1964, 5-е место в прокате - 32,1 млн. зрителей) и политический детектив "Государственный преступник" (1964). Последняя картина в прокате 1965 года заняла 3-е место, собрав на своих сеансах 39,5 млн. зрителей. Ни один фильм с участием Демьяненко до этого не достигал такой отметки. Однако в том же году актера ждал еще более грандиозный успех.

В 1964 году режиссер-комедиограф с "Мосфильма" Леонид Гайдай готовился к постановке своей очередной комедии - "Операция "Ы" и другие приключения Эдика" (именно так в первоначальном варианте звали главного героя комедии). На главную роль - студента Эдика - пробовались около сорока различных актеров, однако ни один из них не подошел режиссеру. И тогда кто-то из группы внезапно сообщил: "В Ленинграде работает прекрасный актер Александр Демьяненко. Он же вылитый Эдик!" Так впервые на горизонте у Л. Гайдая возник наш герой. Буквально в те же дни он сел на "Красную стрелу" и отправился в Ленинград. Как заявляет сам Александр Демьяненко: "Я как прочел сценарий "Операции "Ы", понял, что фильм обречен на успех, - "ничего подобного в нашем кино тогда не было".

Съемки фильма начались в Москве летом 1964 года. Александр Демьяненко вспоминает: "В Шурике я ничего не играл, просто существовал в предлагаемых обстоятельствах. Мы были похожи в отношении к людям, я и с Алексеем Смирновым, игравшим громилу Федю, избегал общения: он казался мне человеком неуправляемым, капризным, даже завистливым, с очень специфическим пониманием доброты. Не монтировались мы и с Моргуновым. А с Никулиным, Вициным контакта не получалось, потому что они гораздо старше, у них другие интересы, другой взгляд на актерство...

Фильм "Операция "Ы" вышел на экраны страны в 1965 году и мгновенно стал лидером проката - он занял 1-е место, собрав на своих просмотрах 69,6 млн. зрителей. На фестивале в Кракове новелла "Наваждение" из этой картины была награждена главным призом. Как потом признавался сам Л. Гайдай, даже он не ожидал такого оглушительного успеха.

Оглушительный успех этой картины сослужил неплохую службу и нашему герою - в 1965 году ему было присвоено звание заслуженного артиста РСФСР.

Между тем, вдохновленный восторженными откликами на свою картину, Л. Гайдай в 1966 году приступает к съемкам очередных приключений Шурика теперь уже на Кавказе. И вновь - грандиозный успех. "Кавказская пленница" в прокате 1967 года занимает 1-е место, собрав 76,54 млн. зрителей!

Безусловно, конец 60-х годов в творчестве Демьяненко был самым плодотворным периодом. Ворвавшись благодаря своему Шурику в обойму самых известных советских актеров, он тогда усиленно пожинал плоды огромной зрительской популярности. Все у него спорилось: и поездки с гастролями по стране, и работа в дубляже различных картин (в "Мертвом сезоне" (1968) герой Д. Баниониса говорит голосом Александра Демьяненко), и съемки в новых фильмах. Например, в 1967 году режиссер Ярополк Лапшин пошел на риск и пригласил нашего героя на драматическую роль - приказчик Илья Сохатых - в свою картину "Угрюм-река". Остальные режиссеры, видимо, введенные в заблуждение образом Шурика, приглашать Александра Демьяненко на серьезные роли просто боялись. Как вспоминает сам актер:

"Возникла чудовищная пауза, когда не было никаких предложений, просто катастрофа. Выпивал. Потом друзья начали вытягивать на эпизоды. В моменты простоя выручали встречи со зрителями (я их не очень люблю, актерских баек у меня нет, не верю, когда коллеги говорят, что такое общение заряжает их творческой энергией, но это заработок) и дубляж.

В 1971 году Демьяненко записывает в свой актив еще один "серьезный" фильм - "Учитель пения" Наума Бирмана. Одним из его партнеров в нем был Е. Евстигнеев, которого Демьяненко называет "эталоном совершенства".

В следующем году наш герой снимается сразу в двух удачных картинах, причем обе - комедии: у старого приятеля Л. Гайдая он вновь играет Шурика (теперь у него, повзрослевшего, появилась фамилия - Тимофеев) в фильме "Иван Васильевич меняет профессию" и у Виталия Мельникова Виктора в "Здравствуй и прощай". Итог этих работ таков: гайдаевская комедия заняла 3-е место (60,7 млн.), мельниковская - 25-е (16,1 млн.).

Так получилось, что после этих работ актера внезапно перестали приглашать на главные роли. Он вновь довольствуется эпизодами, гастролями по стране и дубляжом (из зарубежных "звезд" его голосом говорили Омар Шариф, Бельмондо, Джон Войт, Уго Тоньяцци и др.). Однако в 1976 году режиссер Самсон Самсонов приглашает нашего героя на главную роль - в картине "Журавль в небе" он исполняет роль шофера Андрея Заболотного. Однако фильм не имел большого успеха у зрителей и остался практически незамеченным критикой.

Тот год был примечателен для нашего героя еще одним событием: распался его первый брак. Прожив с этой женщиной 16 лет, Демьяненко ушел к другой, не взяв с собой практически ничего, кроме чемодана с одеждой и бельем. Новой избранницей его стала ассистент режиссера с "Ленфильма" Людмила, с которой актер познакомился во время дубляжа одной из картин. У нее это тоже второй брак, от первого она имела 12-летнюю дочь Анжелику Неволину (теперь это одна из молодых и талантливых российских киноактрис).