Наряду с большой научно-педагогической деятельностью в университете Зелинский много времени уделял общественной работе вне университета. Он организовывает кафедру органической химии на вновь открывшихся в 1900 году Московских высших женских курсах и становится её руководителем. В начале века по предложению министерства финансов Николай Дмитриевич оборудует в Москве Центральную лабораторию, из которой впоследствии вырос Институт химических реактивов и особо чистых химических веществ. В 1908 году он принимает деятельное участие в организации народного университета А. Л. Шанявского. Вступив в Русское физико-химическое общество ещё в 1887 году, Зелинский за пятьдесят лет сделал на его собраниях около ста пятидесяти докладов. В 1924 году за эту педагогическую деятельность ему присудили большую премию им. А. М. Бутлерова.

Участие в перечисленных обществах давало Зелинскому возможность жить полнокровной общественной жизнью и в то же время продолжать активную экспериментальную и теоретическую работу в области органической химии, выявлять новые пути синтеза и новые закономерности.

У Зелинского была в распоряжении маленькая лаборатория с двенадцатью рабочими студенческими местами. В этой лаборатории учёный и продолжил экспериментальные исследования, вытекавшие из методов синтеза, применённых им ранее в работах по получению замещённых двухосновных кислот жирного ряда и по замыканию гетероциклов.

Теперь он решил попытаться подойти к замыканию алициклического кольца и синтетически получить углеводороды, содержавшиеся в нефти. Эту задачу Зелинскому удалось разрешить блестяще. Он синтезировал свыше двадцати пяти различных циклоалканов и изучил на индивидуальных соединениях их свойства и характерные для них реакции.

Последующие исследования Зелинского были направлены на определение химических свойств углеводородов, разработку синтетических методов их получения. Они сыграли особую роль в последующей многолетней работе учёного по созданию методов переработки нефти и по нефтехимическому синтезу. Особое внимание Зелинского привлекали циклические нафтеновые углеводороды.

Один за другим в лаборатории Зелинского синтезировались циклоалканы. Углеродные цепи приобретали всё более причудливые очертания: за трёхчленными циклами последовали четырёхчленные, пятичленные и с большим числом атомов углерода. В 1905 году на заседании отделения химии Русского физико-химического общества Николай Дмитриевич докладывает о получении метилциклогептана, а в 1906-м — пропилциклогептана. Проходит ещё один год, и учёный сообщает о синтезе девятичленного цикла. Ещё через два года были получены циклы невиданных размеров — по двадцати и сорока атомов углерода в кольце.

Работа по синтезу циклических углеводородов и их производных приобретала всё больший размах. Зелинский ставит перед руководством университета вопрос о расширении лаборатории. По примеру своего предшественника В. В. Марковникова он принимает деятельное участие в проектировании, а затем и в строительстве нового помещения, которое закончилось в 1905 году.

Во время событий 1904–1905 годов Зелинский открыто поддержал революционное движение студенческой молодёжи. Когда полиция, направленная для подавления студенческих волнений, ворвалась в аудиторию и напала на учащихся, Зелинский выступил в защиту студентов.

В 1911 году царское правительство вновь попыталось вмешаться в жизнь Московского университета. В знак протеста Зелинский вместе с группой прогрессивных профессоров покинул университет и переехал в Петербург. В Петербурге ему не удалось получить место профессора в высшем учебном заведении. Он вынужден был работать в примитивно оборудованной лаборатории министерства финансов, лишённый своих преданных сотрудников. И, тем не менее, даже в таких условиях он сумел выполнить немало значительных работ.

Результаты исследований по катализу, проведённых Зелинским в годы перед Первой мировой войной, заслуженно выдвинули его в число выдающихся учёных, работавших в области органической химии.

Вклад Зелинского в развитие гетерогенного катализа заключается, прежде всего, в том, что он применил катализаторы в мелкораздробленном виде на веществах-носителях (асбест, уголь) и таким образом добился значительного увеличения их активной поверхности.

В 1911 году Зелинским при исследовании дегидрогенизации шестичленных циклов было открыто чрезвычайно интересное явление — необратимый катализ. В начале работ в этом направлении Николай Дмитриевич отмеченное явление называл «в высшей степени загадочным». Но последующие исследования показали общность описанного явления для всего класса соединений. Так был открыт дегидрогенизационный катализ — каталитические превращения насыщенных углеводородов, приводящие к образованию ненасыщенных соединений за счёт отщепления водорода, ставший самостоятельным разделом каталитической химии и основой целой отрасли нефтепереработки.

Новое открытие учёного — гидрогенизационный катализ представляет собой каталитическую реакцию присоединения водорода к ненасыщенным соединениям. И, наконец, Зелинский стал пионером в области каталитической изомеризации — процессе изменения структуры соединения в присутствии катализаторов.

Многогранные исследования по органическому катализу Зелинского вылились в самостоятельное направление науки и промышленности — биохимию и нефтехимию.

Прошло много лет со дня публикаций трудов Зелинского по органическому катализу, но они по-прежнему являются образцом эксперимента и научного предвидения. Совершенствование экспериментальной техники сегодня заставило пересмотреть ряд положений, выдвинутых Зелинским, но, тем не менее, органический катализ как научное направление связан по-прежнему с именем замечательного учёного.