С. Герасимов впоследствии писал: «Открытием Губенко как актера, наиболее ярким проявлением его дарования стал дипломный спектакль «Карьера Артура Уи» Б. Брехта. Спектакль оказался событием, вышедшим за рамки институтских стен. Наверное, не было в Москве театрала, который бы его не видел. И Губенко—Уи на всех производил очень сильное впечатление необыкновенной слитностью с замыслом Б. Брехта, тонким пониманием того, что написано в пьесе и что читается между строк. По сути дела, его Уи определил успех всего спектакля — просто ходили смотреть на Губенко.

В этой роли он поражал великолепной актерской техникой, которую сейчас увидишь далеко не у каждого актера. Чтобы в совершенстве владеть своим телом, он поступил в цирковое училище (Губенко учился в нем в 1962–1963 годах. — Ф. Р.). Учился там ходить по проволоке, выполнять сложные акробатические упражнения — проделал огромную работу. Его педагоги из цирка отзывались о нем как о человеке необыкновенной настойчивости…»

Дебют Губенко в кино состоялся в 1962 году в картине Марлена Хуциева «Застава Ильича», где он сыграл одну из главных ролей — Коли Фокина. Эта роль сразу стала открытием, хотя сам Губенко считал, что она ему не удалась. Критик Ю. Ширяев позднее напишет:

«Хуциев пригласил на роль Фокина именно Губенко, и именно Губенко лидирует в «тройке» главных героев (друзей Фокина сыграли Валентин Попов и Станислав Любшин. — Ф. Р.), не являясь по замыслу самым главным. В чем же дело? В актерской технике? В особом актерском обаянии? И да и нет. Есть в Фокине, каким его показал нам Губенко, горечь познания жизни, а для того, чтобы гак познавать жизнь, как это ни парадоксально, надо было знать ее, надо было из нее прийти. Потому его достоверность, органичность, простота не однозначны…»

Однако с дебютом Губенко не повезло. Фильм едва успел выйти в прокат, как его тут же сняли — по идеологическим соображениям. На одном из идеологических совещаний сам Н. С. Хрущев обрушился на него с упреками, после чего картину отправили на доработку. Он вышел в прокат повторно в 1965 году и собрал 8, 8 млн. зрителей. В том же году фильм был удостоен призов на фестивалях в Венеции и Риме.

Между тем в год окончания Губенко ВГИКа в 1964 году на широкий экран вышли еще три фильма с его участием: «Пядь земли», «Пока фронт в обороне», «Когда улетают аисты».

После ВГИКа Губенко попал в Театр драмы и комедии на Таганке, который в 1964 году возглавил новый режиссер — Юрий Любимов. И артист с ходу получил главную роль в спектакле «Добрый человек из Сезуана» по Б. Брехту — роль летчика Янга Суна. Следующей ролью Губенко на Таганке стал Печорин в вольной инсценировке «Героя нашего времени» (премьера состоялась 14 октября 1964 года). Однако эта постановка была признана неудачной и продержалась в репертуаре театра всего лишь сезон. Та же история случилась и с другим спектаклем, где Губенко играл главную роль — «Дознание» П. Вайса: спектакль шел всего лишь год, после чего благополучно был снят. Зритель к этой потере отнесся с пониманием.

Рассказывает А. Гершкович: «Неудачный опыт с постановкой пьесы Петера Вайса «Дознание» (режиссер П. Фоменко) показал, что актерам Таганки трудно даются темы, оторванные от России, реальные характеры людей западного мира, их образ мышления, их манера поведения, их привычки, их жизненный стиль. Строгая аскетичность документальной «антипьесы» Вайса не укладывалась в экспрессивную манеру игры таганковских актеров. При всей благородности цели (в «Дознании» шло судебное следствие над нацизмом) постановка выглядела патетической декламацией. Прием статичности актеров, которые играли пьесу как ораторию, в концертном исполнении, за пюпитрами, оказался чуждым «таганковской» стихии. Спектакль получился скучный и назидательный…»

Губенко довольно активно был занят и в других спектаклях: «Десять дней, которые потрясли мир» (премьера 2 апреля 1965), «Павшие и живые» (4 ноября 1965), «Жизнь Галилея» (17 мая 1966), «Послушайте!» (16 мая 1967). Вспоминает Алла Демидова:

«В первые годы Таганки у нас не было иерархии возрастов и званий. Начинали мы все вровень. Немного выделялись как исполнители главных ролей Зина Славина и Коля Губенко, но и они сегодня играли главные роли, а завтра выходили в эпизодах и массовых сценах».

В спектакле «Пугачев» по поэзии Сергея Есенина (премьера 17 ноября 1967 года) Губенко играл главную роль — Пугачева. Но, несмотря на огромный успех этого спектакля, Губенко сразу после его премьеры принял решение уйти из театра и целиком переключиться на кино.

После окончания ВГИКа Губенко почти два года не снимался в кино — настолько увлекла работа в театре. Однако с 1966 года, когда его театральная слава вышла далеко за пределы Москвы, его все настойчивее стали приглашать сниматься. И Губенко возобновил свои контакты с кинематографом. Причем не брезговал даже эпизодическими ролями, как это было в фильме Юлия Файта «Мальчик и девочка» (1967). Однако небольших ролей в его кинобиографии все-таки мало, больше — центральных. В том же 1967 году он сыграл сразу три главные роли: жулика Петю Дачникова в эксцентрической комедии Вадима Эсса и Яна Эбнера «Последний жулик», налетчика Яшку Барончика в приключенческом фильме Владимира Янчева «Первый курьер» и маршала Василия Блюхера в историко-приключенческом фильме Бориса Григорьева «Пароль не нужен». Последняя роль подавляющим большинством критиков была признана несомненной удачей Губенко. На Всесоюзном кинофестивале в Ленинграде в 1968 году фильм был удостоен главной премии.