Архимандрит Леонид оказался в Константинополе, где стал настоятелем русской посольской церкви и познакомился с К. Н. Леонтьевым. В этот период он не раз отправлялся на Балканы, работал в южнославянских древлехранилищах, а в 1867 году сопровождал великого князя Алексея Александровича на Афон для исторического объяснения его святынь. Затем в 1869 году он назначается наместником Воскресенского Ново-Иерусалимского монастыря, который являлся, по сути, иконой Святой Земли, созданной Святейшим Патриархом Никоном. Это назначение было и символично и необычайно плодотворно с точки зрения обустройства и реставрации монастыря, а так же по итогам научной деятельности отца Леонида. В 1877 году архимандрит Леонид стал наместником Троице-Сергиевой лавры. Научное и литературное наследие архимандрита Леонида огромно, его заслуги были признаны Академией наук и русскими учеными обществами, избравшими его своим членом. Среди многочисленных трудов отца Леонида особое место для современного читателя занимает его книга «Старый Иерусалим и его окрестности».

Идея создания путеводителя по Святым местам Иерусалима для русских паломников принадлежала великому князю Константину Николаевичу. Созданный при его участии и руководимый им Палестинский комитет включил в программу своей деятельности организацию работы по подготовке такого путеводителя. Иеромонах Леонид, с которым великий князь познакомился во время своего пребывания в Иерусалиме в 1859 году, как никто другой подходил для этой цели. Его склонность к литературному и научному труду, его глубокая вера и почитание святынь Иерусалима, его непосредственное всестороннее знакомство с ними, как и с потребностями паломников в Святой Земле – все это дало повод в 1861 году просить отца Леонида от имени Палестинского комитета взять на себя труд подготовки такой книги.

Материал для этой работы у архимандрита Леонида действительно имелся и был собран еще в 1858–1859 годах. Тем более важно, что спутником и путеводителем многих таких поездок или походов был знаменитый настоятель лавры Св. Саввы старец Иоасаф, благоволивший к отцу Леониду, охотно делившийся с ним своим знаниями о палестинских святынях, обителях и святых. Возможно, в какой-то своей части авторство книги отца Леонида принадлежит так же и отцу Иоасафу.

Несмотря на то, что желание великого князя совпало с собственным стремлением отца Леонида описать Святой Град и его Святые места, приступить к систематической работе долго не удавалось. Не оставляли времени проекты других изданий в Оптиной пустыне, затем нестроения в управлении Русской Духовной Миссией в Иерусалиме и неопределенность положения в Константинополе. По-видимому, архимандрит Леонид вернулся к работе над книгой лишь водворившись в Воскресенском Ново-Иерусалмском монастыре. Основные главы своей книги он публикует сначала в журнале Душеполезное чтение (1870. № 1–12; 1871. № 1, 3–6, 9–12), затем в том же журнале печатаются статьи «Вифлеем» (1872. № 2–4, 7), «Пустыня Св. Града» (1872. № 11, 12), «Поездка в Назарет, на Тивериадское озеро и Фавор» (1873. № 1), «Хеврон» (1873. № 2) и «Заметки о экономических условиях жизни в Иерусалиме» (1873. № 3). И наконец появляется отдельное издание «Старый Иерусалим и его окрестности. Из записок инока-паломника А. Л-а» (М., 1873), отпечатанное в Университетской типографии М. Н. Каткова.

Принимая за точку отсчета создание Палестинского комитета в 1859 году, можно увидеть, что в России к этому времени уже было напечатано довольно большое число сочинений о Святой Земле. Их авторы – сами очевидцы-паломники разного звания и достоинства. Святая Земля, Святые места, Иерусалим – эти имена после Крымской войны как-то по-особенному зазвучали в сердцах русских людей. Количество паломников из России стремительно возрастало. Естественно появились и новые путеводители. Наиболее интересный из них (Путеводитель по Иерусалиму и его ближайшим окрестностям. СПб., Издание Императорской Академии Наук. 1863. XII+ 219 С.) написан русским писателем и журналистом Н. В. Бергом (который так же был военным корреспондентом в Севастополе в 1854–1855 годах). Но не смотря на блестящий слог и меткую образность языка автора по своей сути путеводитель представляет собой переработанный вариант иностанных изданий.

Книга архимандрита Леонида воплотила в себе прямо противоположный подход. В ней редко встречаются ссылки на западных исследователей или путешественников. Все, что описывает автор – прочувствовано, продумано и пережито им самим. Единственный его собеседник на протяжении всей книги – игумен Даниил, которого он именует «Нестором наших паломников». Его показаниями поверяет автор и свои и чужие суждения. Целью архимандрита Леонида было создание собственного православного описания Святых мест, которое будет основано на православном материале и источниках, на близких и понятных русским православным паломникам образах. Поэтому он пытается сочетать метод научного исследования Священного Предания Православной Церкви с благоговейным почитанием святыни. В этом, на наш взгляд, состоит главное достоинство труда, предпринятого архимандритом Леонидом.

Но Священная история не вытесняет собой человеческую и современное автору состояние Святого Града отражено на страницах книги не менее подробно. Наверное, ни где в русской научной литературе не сыщется такого подробного описания Иерусалима середины XIX века, с его кварталами, архитектурой, политической и религиозной жизнью, этнографией, топографией, археологией и бытом, построенного на собственноручно собранных и проверенных на сколько это возможно данных.

И вместе с тем автор постоянно помнит о тех, для кого он пишет – простых русских паломниках и паломницах среднего и низшего класса. Поэтому в книге так много маршрутов, советов, предостережений, разъяснений и рассказов обращенных к ним.

В заглавие книги архимандрита Леонида не вынесено слово «Путеводитель», хотя сам он и называет свой труд именно так. Это объясняется тем, что книга уже тогда выходила далеко за рамки своего внешнего, утилитарного назначения. Сегодня «Старый Иерусалим и его окрестности» востребован археологами, литургистами, искусствоведами, историками, всеми интересующимися историей Иерусалима и Святых мест. Созданная как авторский научный продукт книга архимандрита Леонида стала в наши дни самостоятельным источником и прекрасным «Путеводителем» для изучения русского паломничества, истории, культуры, религии, топографии и быта Иерусалима 50-х годов XIX века.