Михаил Морозов был старостой Успенского собора Московского Кремля, финансировал реставрационные работы, жертвовал средства на поддержку Московской консерватории, Строгановского училища, на содержание приютов и больниц. Взял на себя расходы по созданию зала, посвященного искусству Греции, в строившемся здании Музея изящных искусств императора Александра III.

По возвращении в Москву после свадебного путешествия, молодые поселились в особняке на Смоленском бульваре, где сейчас, размещается один из многих банков. Став женой Михаила Абрамовича Морозова, Маргарита Кирилловна оказалась в самой гуще аристократической жизни. В его особняке с античной колоннадой собирались Серов, Коровин, братья Васнецовы, Архипов, чьи картины Морозов покупал для своей коллекции. С Морозовым был очень дружен В. И. Суриков, иногда заглядывал Врубель, у которого Михаил Абрамович купил знаменитую «Царевну-Лебедь» и большое панно «Фауст». В собрании Морозова была приобретенная в Каире египетская мумия в деревянном раскрашенном саркофаге.

Царевна-Лебедь. М. Врубель. 1900 г.

В его собрании находилось немало картин знаменитых русских художников, таких, как Суриков, Левитан, Перов, Коровин, Сомов, Бенуа. Особенно любил Михаил Абрамович творчество художника Валентина Серова. Серовым были написаны портреты самого Михаила, в котором художник сумел передать его неукротимый темперамент и крутой нрав; его младшего брата Ивана, коллекционера и мецената; жены Маргариты Кирилловны, первой красавицей Москвы, и самый знаменитый — портрет младшего сына Мики Морозова. Однажды Мика затеял беседу и спросил: «Дядя, а тяжело ли красить?», а в ответ услышал тихое: «Если бы ты только знал, как тяжело…».

Согласно семейной легенде, началом уникальной коллекции импрессионистов послужил следующий случай. После очередного кутежа в купеческом духе «Джентльмен» проиграл за ночь в Английском клубе более миллиона рублей. Уйдя с горя в длительный загул, он окончательно расстроив здоровье. По слухам, для облегчения печени врачи посоветовали ему поездку в Париж для созерцания картин импрессионистов. Он был настолько поражен их работами, что не захотел с ними расставаться. Отсюда и пошла его знаменитая коллекция, которая размещалась в зимнем саду и во многих комнатах роскошного особняка.

В нее был влюблен «дитя Арбата» Андрей Белый, посвятивший ей многие строки в «Кубке метелей» и поэме «Первое свидание». Поэт называет свою идеальную возлюбленную «вечной Женственностью, душой Мира, утренней Зорей, прекрасной Дамой». Отношение Белого к Маргарите перекликалось с культом Прекрасной Дамы у его друга — Александра Блока. В письмах к ней романтический поэт подписывался: «Ваш рыцарь»; называл ее «мое счастье»; просил простить ему «безумные письма» и не сердиться за «лихорадочный бред». Псевдоним был раскрыт только в 1903 году, когда она узнала себя в образе Сказки из «Второй симфонии» Андрея Белого.

После смерти мужа Маргарита Кирилловна осталась с четырьмя детьми и большим состоянием. В соответствии с желанием мужа его вдова передала собранную им коллекцию в дар Третьяковской галерее, оставив себе лишь самые любимые полотна. Западноевропейская часть коллекции позднее попала в Эрмитаж и ГМИИ им. Пушкина. Продав свой роскошный дворец, в котором все напоминало о рано ушедшем муже, и поселилась в более скромном арендованном особняке на Новинском бульваре, где позднее во время Первой мировой войны обустроила лазарет для раненых.

В 1914 году Маргарита Кирилловна покупает небольшой дом № 9 в Мертвом переулке (Пречистенском переулке), который был перестроен молодым, подающим большие надежды, архитектором И. В. Жолтовским. Именно тогда была пристроена левая часть здания для холла и большого зала приемов с выходом через террасу в сад. Талантливый зодчий придумал расположить большой зал так, чтобы в нем было много света и практически в любое время дня в окна заглядывали бы лучи солнца, освещая дорогие сердцу полотна. По словам посетителей салона Морозовой, среди которых частым гостем был Андрей Белый, гостиную тогда украшало знаменитое врубелевское полотно «Фауст и Маргарита в саду». Все это придавало музыкально-поэтическим вечерам совершенно особенную ауру.

Строгий и простой, в отличие от прежнего жилища на Смоленском бульваре, новый особняк, по словам часто бывавшего в нем Ф. А. Степуна, «был по своему внутреннему убранству редким образцом хорошего вкуса. Мягкие тона мебельной обивки, карельская береза гостиной, продолговатая столовая, по-музейному завешанная старинными иконами, несколько полотен Врубеля и ряд других картин известных русских и иностранных мастеров, прекрасная бронза «empire», изобилие цветов — все это сообщало вечерам, на которые собиралось иной раз до ста человек, совершенно особую атмосферу красоты, духовности, тишины и того благополучия, которое невольно заставляло забывать революционную угрозу…»

В особняке Морозовой, как и раньше, устраиваются музыкально-литературные вечера, бывал весь цвет московского общества, на вечерах постоянно звучала музыка. Маргарита Кирилловна, прекрасная пианистка, дружила со Скрябиным, брала у него уроки музыки и на протяжении многих лет поддерживала материально. На ее финансовую помощь опирался С. П. Дягилев, организуя в Париже концерты русской музыки. Серьезно увлекалась философией, всячески поддерживала русских мыслителей Серебряного века: Бердяева, Флоренского, Булгакова, Розанова.