Однако по мере ослабления Османской империи сопротивление христианских и славянских народов усиливалось. Особенно широкого размаха национально-освободительное движение на Балканах достигло в 1860–1870-е годы. К этому времени только Греция добилась независимости. Черногория, в упорной борьбе де-факто получившая независимость, не имела юридического статуса суверенного государства. Сербия и Румыния считались вассальными государствами и платили Турции дань. Бесправными провинциями Османской империи оставались Болгария, Босния, Герцеговина и другие области полуострова, где турецкие чиновники и феодалы имели неограниченную власть. «Мы – рабы… Мы не можем даже сказать, что голова, которая у нас на плечах, принадлежит нам», – писал болгарский поэт и революционер Христо Ботев.

В 1868–1869 гг. тяжёлую и кровопролитную борьбу против османов вело население Крита, стремившееся присоединить свой остров к Греции. Порта жестоким образом расправилась с критскими повстанцами. Однако из-за внимания европейской общественности, Турция пошла на уступки, введя на острове самоуправление, укрепившее права христиан.

Наиболее сильным и организованным национально-освободительное движение было в Болгарии, которое значительно усилилось в 60–70-е годы. В 1860-е годы революционер и писатель Георгий Раковский отмечал, что путь к освобождению лежит не через месть отдельным турецким насильникам, а через общенародное вооружённое восстание, которое может возглавить отряд болгарских патриотов, организованный на территории соседнего государства. Летом 1868 года в Болгарию отправился отряд, возглавляемый Стефаном Караджой и Хаджи Димитром, чтобы поднять всенародное восстание. Турки подавили очаг восстания, его лидеры погибли.

Во главе национально-освободительного движения встали Васил Левский и Любен Каравелов. Они пришли к мысли, что восстание надо готовить в самой Болгарии. Был создан Болгарский центральный революционный комитет (БРЦК). В Болгарии создают сеть подпольных революционных комитетов, которые занимались обучением его членов военному делу и снабжением оружием. В 1873 году Васил Левский и его товарищи были казнены в Софии. Массовые аресты и казни дезорганизовали революционную организацию. БРЦК раскололся на фракцию Стефана Стамболова и Панайота Хитова, требовавшую немедленного восстания, и фракцию Любена Каравелова, главы БРЦК, склонявшуюся к необходимости дополнительной работы по подготовке. Сторонники восстания получили преобладающую роль в движении. Революционную организацию возглавил Христо Ботев.

В 1875 году восстала Герцеговина, а затем и Босния. Это привело к активизации болгарских патриотов. В следующем году началось Апрельское восстание, которые было жестоко подавлено турецкими войсками. Турецкие войска совершили массовые убийства мирного населения, в особенности свирепствовали нерегулярные части – башибузуки. Ботев вместе с выпускником Николаевской военной академии лейтенантом русской армии Николой Войновским командовал отрядом из 276 человек, который высадился с прибывшего из Румынии по Дунаю парохода «Радецкий» близ Козлодуя, на северо-западе страны. Однако надежда на всеобщее восстание в данном регионе не оправдалась. К моменту высадки отряда Ботева восстание уже фактически было подавлено по всей стране. По официальной версии, 20 мая (1 июня) Ботев был ранен в грудь и практически сразу же скончался.

Несмотря на поражение, Апрельское восстание поколебало турецкое феодальное господство в Болгарии, а османский террор привлёк внимание мировой общественности великих держав (в первую очередь Англии и Российской империи) к событиям на Балканах. Восстание стало предметом рассмотрения на Константинопольской конференции и одной из причин русско-турецкой войны.

В России с осени 1875 года развернулось массовое движение поддержки славянской борьбы, охватившее все общественные слои. С русским народом славяне Балкан связывали надежду на освобождение от османского ига. Ещё в XVI среди болгарского народа родилась легенда о могучем «дядо Иване» – русском народе, который непременно придёт и избавит от рабства. Эта вера подкреплялась регулярными войнами России с Турцией в XVIII–XIX вв. Выдающиеся победы русского оружия постепенно ослабляли военную мощь Османской империи, подрывали её господство на Балканах и Кавказе, облегчали различным народам борьбу за независимость.

Большую помощь балканским повстанцам оказывали славянские комитеты – единственные легальные организации, собиравшие пожертвования и пересылавшие их к месту назначения. Деньги поступали со всех концов страны. Суммы, собранные по различным каналам и отправленные в помощь повстанцам Боснии и Герцеговины, были весьма значительными. Только Московский славянский комитет к концу 1875 года собрал более 100 тыс. рублей. По мере усиления борьбы на Балканах усиливались и действия в поддержку национально-освободительного движения. Новая волна общественного негодования поднялась в России в связи с террором в Болгарии. В защиту болгарского народа выступили лучшие русские люди – Д. И. Менделеев, Н. И. Пирогов, Л. Н. Толстой, Ф. М. Достоевский, И. С. Тургенев, И. Е. Репин и т. д.

В июне 1876 года против Турции выступила Сербия и Черногория. Это вызвало новый подъём движения в пользу южных славян в России. Продолжался сбор денег. Всего в помощь братским народам было собрано около 4 млн рублей. Началось добровольческое движение. Передовые русские офицеры требовали, чтобы им предоставили право уйти в отставку и вступить в ряды повстанцев. Под давлением общественного мнения царь Александр II разрешил офицерам выходить во временную отставку и в качестве волонтёров вступать в сербскую армию. Сотни русских офицеров взяли отпуск и уехали на Балканы. Вскоре добровольческое движение охватило всю Россию.

Правительственные учреждения и славянские комитеты получали тысячи заявлений от людей различного социального происхождения с просьбой отправить их добровольцами на Балканский фронт. Астраханский губернатор в августе 1876 года сообщал в Петербург: «В последнее время ко мне каждый день являются в значительном числе различного сословия лица с просьбой дать им материальные средства идти в Сербию на войну за единоверных славян, а 16 и 17 августа канцелярия моя была буквально с подобными требованиями осаждаема людьми разных сословий… В толпе находились и женщины, желающие также отправиться в Сербию в качестве сестёр милосердия».