В 1742 г. императрица Елизавета Петровна возвратила имение сыну Д. М. Голицына, действительному тайному советнику и сенатору, князю Алексею Дмитриевичу Голицыну (1697–1768), который не сумел поддержать начинания отца. И только его сын, князь Николай Алексеевич Голицын (1751–1809), решил превратить родовую вотчину в образцовую усадьбу, отвечающую духовным устремлениям века Просвещения.

По традиции своего времени Н. А. Голицын получил европейское образование: попечением высокопоставленного родственника, вице-канцлера А. М. Голицына, он был направлен в частный пансион в Стокгольме, а затем в Страсбургский университет. Позднее князь совершил трёхгодичное путешествие по Европе: побывал в Швейцарии и Италии, Франции и Англии, Голландии, германских княжествах, Австрии. В «Дневнике» молодого Голицына (документ находится в собрании музея-усадьбы «Архангельское») сохранились впечатления об увиденном.

При дворе императрицы Екатерины II Н. А. Голицын исполнял различные дипломатические поручения, состоял в свите великого князя Павла Петровича, являлся членом Комитета для управления зрелищами и музыкой, стал тайным советником, сенатором, кавалером орденов Св. Анны и Св. Александра Невского.

В 1780 г. в Париже князь приобрел для строительства своего загородного дома проект архитектора Шарля Герна, положив этим начало знаменитому архитектурно-парковому ансамблю в Архангельском. В ходе реставрации дворца в 2003 г. была обнаружена украшенная гербом рода Голицыных медная закладная доска, указывающая точную дату начала строительства здания – 1784 год!

В последующие 25 лет дворец (Большой дом) был выстроен и вокруг него разбили парк. Изменения коснулись и старинного села Архангельское. Для окончания работ предстояло завершить отделку Большого дома его флигелей и колоннад. Но в 1798 г. Н. А. Голицын вышел в отставку, дела его пришли в упадок, и денежные затруднения приостановили строительство в Архангельском. В 1809 г. Николай Алексеевич скончался, и его вдова Мария Адамовна приняла решение о продаже усадьбы.

Посредником при продаже имения со стороны Голицыных выступал бригадир Александр Александрович Арсеньев – опекун малолетних детей Марии Адамовны Голицыной, рожденной Олсуфьевой, а со стороны покупателя торги вел управляющий Московской домовой канцелярией князей Юсуповых – Иван Михайлович Щедрин, в августе 1810 года он получает инструкции князя Н. Б. Юсупова «ибо мне хочется за собой оное имение иметь». По возвращении из-за границы основной заботой Н. Б. Юсупова стало размещение значительно увеличившегося собрания картин и скульптур. Петербургский дворец на Фонтанке, уже не устраивал князя, и он продал его в казну в 1810 году за 350 000 рублей.

Для заключения купчей на усадьбу князь собирался приехать в Москву лично. Следуя инструкциям Юсупова, 29 августа 1810 года Щедрин вносит задаток в 5 000 рублей в счет договоренной цены на усадьбу в 245 000 рублей и подписывает обязательство, что внесет 100 000 рублей наличными при совершении купчей. Купчая на «село Архангельское с деревнями» была оформлена 6 октября 1810 года. Усадьба продавалась с прилежащими вокруг нее деревнями: Захарково, Раздоры, Лохино, Воронки, Ивановское.

Итак, в 1810 г. Архангельское покупает государственный деятель, богатейший вельможа, знаток и коллекционер произведений искусства князь Николай Борисович Юсупов (1751–1831). Ура, свершилось! И все благодаря любви к высокому искусству! Высокое происхождение, незаурядные личные качества и европейское образование позволяли князю в течении всей жизни оставаться одним из самых видных деятелей эпохи. Николаю Борисовичу в год приобретения Архангельского было уже 60 и, как многие стареющие царедворцы, он решил обосноваться в Москве.

Человек блистательного века Екатерины II, князь остро ощущал наступление новой эпохи и, желая сохранить для себя частицу дорогого сердцу времени, задумал создать под Москвой свой «Мусейон» с произведениями живописи, скульптуры, библиотекой и парком…

После приобретение Архангельского эта мечта осуществятся: усадьба станет любимым детищем князя и достопримечательностью Москвы. В письме владельца управляющему имением появятся слова: «Как Архангельское не есть доходная деревня, а расходная и для веселья, а не для прибыли, то стараться…то заводить, что редко, и чтобы все было лучше, нежели у других». Люди искусства, знатные вельможи и даже члены императорской фамилии будут стремиться попасть сюда, чтобы насладиться совершенной красотой дворца, парка, великолепием художественной коллекции.

При Н. Б. Юсупове ансамбль усадьбы, в основном сложившийся еще при Н. А. Голицыне, не претерпел существенных изменений, все основные черты не только сохранились, но и обрели окончательную форму. В 1814 г. князь Н. Б. Юсупов возглавил Экспедицию Кремлевского строения, много способствуя возрождению древней столицы после пожара 1812 г. он был хорошо знаком с лучшими московскими архитекторами. По его приглашению в Архангельском работали О. И. Бове, И. Д. Жуков, С. П. Мельников, Е. Д. Тюрин, В. Г. Дрегалов, М. М. Маслов. В самой усадьбе их незаменимыми помощниками были талантливый крепостной архитектор Василий Яковлевич Стрижаков и выходцы из юсуповских вотчин – «архитекторские ученики» И. Борунов, Ф. Бредихин, Л. Рабутовский, а также живописцы М. Полтев, Е. Шебанин, Ф. Сотников, И. Колесников.

Обозы с материалами потоком шли в Архангельское, по Москве-реке сплавляли к усадьбе строительный лес. Из Санкт-Петербурга, Москвы, родового имения Спасского-Котова и других владений князя доставляли мебель, картины, книги, декоративное убранство для Большого дома. Отечественная война 1812 г. на время отодвинула завершение строительства и отделочных работ, часть художественных коллекций спешно пришлось вывозить в астраханское имение князя. После войны и крестьянского бунта, учиненного архангельскими мужиками (осень 1812 г.), потребовались затраты на восстановление усадьбы.